Giai đoạn đầu

Đội bóng được thành lập vào năm 1923 và chơi ở giải địa phương cho tới Chiến tranh lạnh Tây Ban Nha, quãng thời gian mà bóng đá Tây Ban Nha khủng hoảng. Sau cuộc chiến, đội bóng chơi ở nhiều giải đấu cũng như Tercera Division cho tới mùa giải 1970-71, Villarreal lần đầu tiên chơi ở Segunda Division trong 2 mùa giải, cuối cùng đội bóng lại bị xuống hạng. Sau khi chơi ở Segunda Division B trong một mùa giải ở giai đoạn cuối những năm 1980, Villarreal đã chơi ở Segunda Division ở đầu mùa giải 1992-93.

La Liga de las Estrellas

Vào ngày 24 tháng 5 năm 1998 Villarreal được lên hạng thi đấu ở La Liga ở mùa giải 1998-99, mùa giải mà họ có trận mở màn gặp Real Madrid. Sau một mùa giải khó khăn, Villarreal lại bị xuống hạng, sau đó họ lại lên hạng nhờ đứng ở vị trí thứ 3 và vẫn trụ ở La Liga tới nay.

Thành công ở đấu trường châu Âu

Sau khi về đích ở vị trí thứ 7 mùa giải sau đó, Villarreal đứng ở vị trí giữa bảng xếp hạng trong 2 mùa giải trước khi đánh bại SC Heerenveen ở trận chung kết để vô địch cúp châu Âu lần đầu tiên, cúp Intertoto vào mùa hè 2003, do đó có một suất dự vòng sơ loại cúp UEFA. Ở mùa giải 2003-04, Villarreal vào tới bán kết cúp UEFA, sau đó thua đội bóng đồng hương Valencia CF. Tuy nhiên, mùa hè đó họ lại vô địch cúp Intertoto, và được vào vòng sơ loại cúp UEFA, giải đấu mà họ vào tới tứ kết. Họ bị loại sau khi thua đội bóng Hà Lan AZ Alkaamar với tổng tỉ số 3-2. Cũng trong mùa giải 2004-05, Villarreal về đích ở vị trí thứ 3 ở La Liga, và có một suất dự vòng sơ loại cúp C1.

Mùa giải 2005-06 đội bóng đã gặt hái được những thành công ở châu Âu sau màn trình diễn ở cúp C1. Ở vòng loại, Villarreal đánh bại Everton của Anh với tổng tỉ số 4-2. Ở vòng bảng, Villarreal ở cùng bảng với S.L. Benfica, OSC Lille và Manchester United. Villarreal đi tiếp nhờ thành tích bất bại tại vòng bảng với 2 chiến thắng cùng 4 trận hoà, bao gồm 2 trận hoà không bàn thắng với MU. Đội bóng tiếp tục giành vé vào tứ kết sau khi đánh bại đội bóng Scotland Rangers theo luật bàn thắng sân khách.

El Submarino Amarillo phải chạm trán gã khổng lồ nước Ý Inter Milan ở tứ kết. Lượt đi diễn ra vào 29 tháng 3 năm 2006 và Villarreal đã thua 2-1 mặc dù Diego Forlan mở tỉ số ở ngay phút đầu tiên. Tuy nhiên, khi trở lại sân nhà, Villarreal đã giành chiến thắng 1-0 và được vào bán kết theo luật bàn thắng sân khách. Ở bán kết, Villarreal thua Arsenal với tổng tỉ số 1-0 và ở trận lượt về thủ thành của Arsenal là Jens Lehmann đã cản phá thành công cú đá penalty ở phút cuối cùng của Juan Roman Riquelme. Villarreal đã chiêu mộ Robert Pirès ở mùa hè sau đó. Anh hiện vẫn đang chơi ở đây dù cho có một thời gian dài bị chấn thương. Mùa giải 2006-07 khởi đầu rất tệ với Tàu ngầm vàng nhưng họ vẫn được thi đấu ở cúp UEFA sau 8 trận thắng liên tiếp. Đội bóng từng chỉ đứng thứ 13 sau 30 vòng ở La Liga, nhưng họ đã leo lên vị trí thứ năm vào cuối mùa.

Đội bóng được vào thẳng vòng bảng cúp C1 châu Âu 2008-09, nhờ về đích ở vị trí thứ 2 mùa giải trước đó. Họ phải đối đầu Manchester United, ở trận đấu thứ 2, họ phải đối đầu Celtic và Aalborg BK. Họ có một sự khởi đầu thành công với trận hoà không bàn thắng trên sân Old Trafford của MU. Họ có trận thắng đầu tiên vào ngày 30 tháng 9 sau khi đánh bại Celtic của Gordon Strachan 1-0 ở sân nhà sau cú đá phạt của Marcos Senna. Vào ngày 21 tháng 10, họ thắng 6-3 trước Aalborg. Đội bóng Tây Ban Nha sau đó được vào vòng đấu loại trực tiếp nhờ trận hoà 2-2 với Aalborg trên sân khác và một trận hoà không bàn thắng nữa với đội bóng đến từ Lanchastria và ở trận đấu cuối cùng của vòng bảng, họ thua trước đội bóng đã chắc chắn bị loại là Celtic.

Ở vòng loại trực tiếp, họ đối đầu Panathinaikos, đội bóng sau đó đã cầm hoà Villarreal 1-1 ở sân khách, nhưng lại thua 1-2 ở Athens. Villarreal được vào vòng tứ kết lần thứ 2 trong 2 mùa giải, và một lần nữa lại phải chạm trán Arsenal. Trận đầu tiên đã kết thúc với tỉ số hoà 1-1 sau các bàn thắng của Marcos Senna và Emmanuel Adebayor. Nhưng ở trận lượt về Tàu ngầm vàng đã thua 3-0.

Ở mùa giải 2009-10, Villarreal có suất dự UEFA Europa League, sau khi đánh bại NAC Breda với tổng tỉ số 2-9. Họ cùng bảng với Levski Sofia, đội bóng họ đã đánh bại 1-0 trong trận đầu tiên, cùng Lazio cùng Red Bull Salzburg. Họ về đích ở vị trí thứ 2, sau Red Bull Salzburg. Villarreal sẽ gặp VfL Wolfsburg ở vòng 32 đội.

Ở mùa giải 2010-11, Villarreal xuất sắc lọt vào bán kết UEFA Europa League và đứng thứ 4 [[La Liga

Xuống hạng

Mùa giải 2011-12, Villarreal thi đấu không tốt, với khởi đầu rất tệ khi thua Barcelona 0-5, ở cúp nhà vua, họ thúc thủ trước Mirandes, đối thủ thấp hơn họ những hai hạng đấu, ở La Liga, họ thi đấu tệ hại, vòng cuối gặp Atlético Madrid, chỉ cần họ giành được một điểm là sẽ chính thức trụ hạng, nhưng vào những phút cuối của trận đấu, Falcao đã ghi bàn giúp Atlético Madrid giành 3 điểm, còn Villarreal chính thức xuống hạng sau 13 năm gắn bó

Villarreal có khởi đầu không đến nỗi nào ở Segunda División, tuy nhiên vào giữa mùa họ thì đấu sa sút và rơi xuống vị trí thứ 7, Júlio Velázquez bị sa thải, người thay thế ông là Marcelino García Toral

Trở lại La Liga

Ở mùa giải 2013/14, với lực lượng không được đánh giá cao, chỉ có tài năng “không bao giờ lớn” Giovani Dos Santos là bản hợp đồng đáng chú ý, Villarreal vẫn luôn nằm trong tốp đầu và kết thúc La Liga ở vị trí thứ 6, đồng nghĩa với một suất dự UEFA Europa League, đấu trường mà họ đã vào bán kết 2 lần vào các mùa 2003/04 và 2010/11. Đó là thành công lớn trong ngày trở lại của chiếc Tàu ngầm Vàng mới, trẻ trung, ổn định hơn.

Sang mùa giải kế tiếp, BLĐ mang về những tài năng năng trẻ: Jonathan Dos Santos, Denis Cheryshev, đặc biệt là tài năng trẻ Argentina Luciano Vietto để đảm bảo chiều sâu đội hình, giúp Villarreal có thể căng sức thi đấu trên 3 mặt trận mà không lặp lại vết xe đổ trước đó.

Mùa giải 2015/2016, Villarreal thi đấu rất xuất sắc, với việc đứng thứ 4 tại La Liga và vào bán kết UEFA Europa League và chỉ chịu thua trước Liverpool

Sang mùa kế tiếp, do bất đồng với ban lãnh đạo, Marcelino García Toral bị sa thải, người thay thế ông là Fran Escribá, dù vậy, Villarreal vẫn thi đấu xuất sắc khi đứng thứ 5 tại La Liga